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液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計(jì)算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測(cè)模型——摘要、簡(jiǎn)介
來源：過程工程學(xué)報(bào)李天骕 劉劍雄 單顯祥 李堪鵬 瀏覽 1195 次 發(fā)布時(shí)間:2024-05-28
摘要：本工作利用表面能與內(nèi)聚能的比例關(guān)系，計(jì)算了液態(tài)Ag的表面張力和表面過剩熵。結(jié)果顯示，隨著溫度的升高，表面張力近似線性下降，表面過剩熵也逐漸減小，這表明液態(tài)Ag表面總是保持有序結(jié)構(gòu)。在此基礎(chǔ)上，證明了Ag-O系具有理想溶體性質(zhì)，并簡(jiǎn)化了Butler方程，修正了液態(tài)Ag-O系表面張力關(guān)于氧氣壓力和溫度的預(yù)測(cè)模型。結(jié)果表明，當(dāng)氧氣壓力低于10 kPa時(shí)，液態(tài)Ag-O系的表面張力與溫度呈負(fù)相關(guān)；而當(dāng)氧氣壓力高于10 kPa時(shí)，隨著溫度的升高，表面張力呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢(shì)。此外，還探究了O原子的表面偏析行為。研究發(fā)現(xiàn)，表面偏析因子與溫度和氧氣壓力均呈負(fù)相關(guān)，在較低的溫度和氧氣壓力下，O原子傾向富集于表面。
1、前言
表面張力是液態(tài)金屬的重要物理參數(shù)之一，其在控制各種界面現(xiàn)象中發(fā)揮著關(guān)鍵作用。因此，獲取準(zhǔn)確的表面張力至關(guān)重要。目前，常用的表面張力測(cè)量方法包括滴外形法[1]、最大泡壓法[2]、毛細(xì)血管上升法[3]和電磁懸浮法[4]等。然而，實(shí)驗(yàn)結(jié)果之間通常存在較大差異[5]。一方面是實(shí)驗(yàn)方法本身存在誤差，另一方面則是實(shí)驗(yàn)結(jié)果受到雜質(zhì)的影響。實(shí)際上，表面雜質(zhì)存在會(huì)顯著降低表面張力。對(duì)于液態(tài)Ag，其與氧之間有很強(qiáng)的親和力，在氧氣壓力為100 kPa的條件下，液態(tài)Ag能夠溶入自身體積約21倍的氧[6]。由于實(shí)驗(yàn)過程幾乎無法避免氧的存在，并且在高溫下測(cè)量表面張力也十分困難。因此，表面張力的理論研究受到廣泛關(guān)注。
Gibbs吸附方程[7]最早用于描述溶液的表面張力和表面過剩量。Langmuir方程[8]基于單層吸附假設(shè)，揭示了溶質(zhì)濃度和表面覆蓋度之間的平衡關(guān)系。Belton方程[9]在前兩者的基礎(chǔ)上闡明了溶液表面張力隨溶質(zhì)濃度的變化關(guān)系。Szyszkowski經(jīng)驗(yàn)方程[10]則在擬合表面張力測(cè)量結(jié)果方面得到廣泛應(yīng)用。然而，這些模型中均存在待確定參數(shù)，且依賴大量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，因此預(yù)測(cè)能力較差。當(dāng)前，已經(jīng)發(fā)展出諸多理論模型和方法，包括Skapski模型[11]、Eyring理論[12]、梯度理論[13]、Gheribi半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蚚14]以及蒙特卡羅法[15]和分子動(dòng)力學(xué)法[16]等。但是，這些方法也存在一定的局限性。蒙特卡羅法和分子動(dòng)力學(xué)法在進(jìn)行計(jì)算機(jī)模擬時(shí)存在較高的波動(dòng)性和統(tǒng)計(jì)不確定性，Gheribi半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ秃吞荻壤碚摼枰罅康膶?shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支持，而Skapski模型和Eyring理論則不適用于金屬-氣體系統(tǒng)研究。在以往的探索中，Butler方程[17]通常用于計(jì)算僅含金屬的二元合金表面張力，自Kaptay[18]改進(jìn)了Butler方程后，改進(jìn)的Butler方程便可用于預(yù)測(cè)金屬-氣系統(tǒng)的表面張力[19]。
在本工作中，通過表面能與內(nèi)聚能的比例關(guān)系計(jì)算了液態(tài)Ag的表面張力和表面過剩熵。基于此，通過合理假設(shè)，將液態(tài)Ag-O系視為理想溶液，從而簡(jiǎn)化Butler方程，獲得了液態(tài)Ag-O系的表面張力關(guān)于氧氣壓力和溫度的預(yù)測(cè)模型。此外，還探究了O原子的表面偏析行為。該研究為深入探索液態(tài)Ag-O系的表面性質(zhì)提供數(shù)據(jù)支持，并為金屬-氣系統(tǒng)表面張力預(yù)測(cè)模型的優(yōu)化提供參考。
液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計(jì)算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測(cè)模型——摘要 、簡(jiǎn)介
液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計(jì)算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測(cè)模型——模型
液態(tài)Ag-O系表面張力和表面過剩量計(jì)算、氧氣壓力和溫度的預(yù)測(cè)模型——結(jié)果與討論